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摘要】

刺激響應(yīng)超分子水凝膠是一類新興的水性軟材料，具有廣泛的生物應(yīng)用。 最近，岐阜大學(xué)Masato Ikeda教授團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種由非常簡(jiǎn)單的低分子量水凝膠劑構(gòu)建的還原響應(yīng)超分子水凝膠，它是在模塊化分子設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上開(kāi)發(fā)的，包含親水性氨基糖和還原響應(yīng)硝基苯基。

氨基葡萄糖和半乳糖胺基自組裝分子的水凝膠形成能力顯著不同，它們是 C4 位的差向異構(gòu)體，只有氨基葡萄糖衍生物才能作為水凝膠劑。相關(guān)論文以題為Development of an Amino Sugar-Based Supramolecular Hydrogelator with Reduction Responsiveness發(fā)表在《JACS Au》上。

【主圖導(dǎo)讀】

圖 1. (A) GlcN-和 GalN-NPmoc 自組裝成納米纖維網(wǎng)絡(luò)和微球的化學(xué)結(jié)構(gòu)和示意圖，分別在本研究中進(jìn)行了研究。(B) Birchall 等人先前報(bào)道的 GlcN-和 GalN-Fmoc 的化學(xué)結(jié)構(gòu)。(C) GlcN-NPmoc (MMFFs) 的能量最小化自組裝結(jié)構(gòu)源自 N-乙酰基-α-d-葡糖胺 (α-D-GlcNAc, ACGLUA10) 的單晶結(jié)構(gòu)，顯示在左側(cè)。不存在反平行和叉指自組裝結(jié)構(gòu)的可能性，但不應(yīng)排除。 α-d-GlcNAc 和 N-乙酰-α-d-半乳糖胺（α-d-GalNAc，AGALAM10）的晶體結(jié)構(gòu)示意圖如右圖所示。

圖 2. (A) 使用 100 mM HEPES-NaOH (pH 7.4) 制備的 GlcN-NPmoc 水凝膠的照片 (i) 含或 (ii) 不含 DMSO (5.0 vol%)，(iii) milli-Q 水，(iv) 磷酸鹽緩沖鹽水，和 (v) 使用含有 DMSO（5.0 vol%）的 100 mM HEPES-NaOH（pH 7.4）制備的 GalN-NPmoc 分散體（sol）。[GlcN-或GalN-NPmoc] = 0.75 wt%。(B) 頻率和應(yīng)變掃描（頻率掃描為 0.20% 染色，應(yīng)變掃描為 1.0 rad s^–1）GlcN-NPmoc 水凝膠的流變特性 {[GlcN-NPmoc] = 0.75 和 1.0 wt%，100 mM HEPES-NaOH（ pH 7.4) 含有 DMSO (5.0 vol%)：G，儲(chǔ)能模量；G，損耗模量}在 25 °C。

圖 3. (i) GlcN-NPmoc 水凝膠和 (ii) GalN-NPmoc 分散體 (sol) 的代表性 (A) TEM 和 (B) CLSM 圖像。

圖 4. 用尼羅紅（左，品紅色）或 NBD-H（右，綠色）染色的 (A) GlcN-NPmoc 水凝膠和 (B) GalN-NPmoc 分散體（溶膠）的代表性 CLSM 圖像。(C)有或沒(méi)有尼羅紅染色的 GalN-NPmoc 微球（從 DIC 圖像評(píng)估）大小的直方圖分析。(D) 尼羅紅和 NBD-H 的化學(xué)結(jié)構(gòu)以及 GlcN-NPmoc（自組裝或非自組裝）和 NBD-H 之間的反應(yīng)方案，這應(yīng)該通過(guò)腙鍵形成產(chǎn)生熒光分子。

圖 5. (A) GlcN-NPmoc 水凝膠 [1.0 wt % (28 mM), 100 mM HEPES-NaOH (pH 7.4), 100 μL] 在添加含有 Na₂S₂O₄ 或Na₂S₂O₄的水溶液 (100 μL) 之前和之后的照片 (20 equiv) 或 TCEP (1.0 equiv) 作為室溫下的外部刺激。(B)GlcN-NPmoc 水凝膠的 CD 光譜和 (C) CLSM 圖像 [1.0 wt % (28 mM), 100 mM HEPES-NaOH (pH 7.4)] (i) 加入 Na₂S₂O₄ 之前和之后 (ii) 20 當(dāng)量）在室溫下。(D)方案顯示了 GlcN-NPmoc 水凝膠的 Na2S2O4 響應(yīng)凝膠到溶膠的轉(zhuǎn)變以及 GlcN-NPmoc 分子的相應(yīng)化學(xué)轉(zhuǎn)化。

【總結(jié)】

該團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種基于葡萄糖胺的超分子水凝膠劑，能夠通過(guò)水自組裝自發(fā)形成超分子納米纖維，從而產(chǎn)生還原響應(yīng)的超分子水凝膠。這種緊湊但模塊化的分子設(shè)計(jì)水凝膠劑，可以使用兩種市售化合物作為最少起始材料一步合成，是最簡(jiǎn)單的低分子量超分子水凝膠劑之一，可提供還原響應(yīng)性超分子水凝膠。該模塊化分子設(shè)計(jì)的穩(wěn)健性及其合成簡(jiǎn)單性可以進(jìn)一步開(kāi)發(fā)具有改進(jìn)性能和功能的各種還原響應(yīng)水性納米和軟材料。例如，應(yīng)進(jìn)一步探索半乳糖胺基分子的超分子微球的性質(zhì)和功能；然而，這超出了本文關(guān)注超分子水凝膠的范圍。此外，刺激響應(yīng)性超分子水凝膠的生物應(yīng)用，如再生醫(yī)學(xué)和化妝品，在不久的將來(lái)可能成為研究的目標(biāo)。

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